茜素绿染料的TiPbO2电极与TiIrO2+Ta2O5电极催化降解比较研究.docx
背景介绍20世纪60年代开发的DS(DinwnsionallyStableAnodes)电极，是"类主要由Ti为电极基体材料的金属氧化物涂层电极.目前.DSA电极表面较为常见的金制氧化物主要有：氧化铅、班化希、锡佛氧化物等。其中，二氧化铅(PbOJ电极具有较高的析氧电位、导电性、催化活性和稳定性而在电解工业领域中得到广泛应用,二氧化钺(IrO;)电极则主要被用于硫酸电解质溶液的电解工艺体系中"r:涂层中情性组份的掺杂是进一步提高该类电极表层稳定性的有效方式,而TaqS作为一种化学稳定性很强的制化物.符其添加到HO?涂层中不仅增强了涂层与钛姑体间的接触稳定性，口在含/机物电解体系中还可彳i效抑制阳极电位急剧开高的现象，起到延长电极使用寿命的作用.文章亮点1)当AG初«；浓及100mg1.电解噎浓境0.1mol1.,电流密度30mcm2.PH5.86.处理.70minfa.TiZPbOj电极和TiIrO3*TajO电极傕化辄化体系对AG和化学需氧我(COD)的处理效率分别可高于81.4%fi51.6%.2)Ti/PbOj电极具有四枝作形结构丛粒,也定性较府1Ti/lrOj+Ta：O,电W表面由于存在干泥状裂胞结构,工作过程中易出现表面局部期落现象，形成的TiO3钝化腰娟会导致槽从升充和电做活性下降,杉第体系的催化软化效率.内容简介1实部分1.1 主要仪器与试剂电催化氧化反应实验装置图Schrmalict>fdcti11Ml>tni<aloxi<kii<<Wslrrn1.2 分析方法1.2.1 水样的AG浓度、CoD及PH测定按m（自搀杂欲与孔炭ZBTC-T>：m（炭黑）：m（聚四砥乙烯）=8.5；1：0.5除取总依约3mg药品，用无水乙静混合均匀涂抹于11cm2泡沫煤上，并在80°C下真空干捌24h,15MPa下东片约1.5min.a<'Mmv,iVnun.1am4Mvmb<*immmm>）一，1.2.2 瞬时电流效率<ICE）的计第1.2.3 电极的SEM表征2结果与讨论2.1 电极衣面形物分析图2为5k放大倍率卜Ti/PbO：电极和Ti/hQ+TaQ,电极电催化氧化前、后的表面镀层扫描电镜（SEM）图。a.1：作前Ti/PbO：电极&ifihb.工作910min后Ti/PbO：电极表She.I：作箭Ti/bOTOs电极表Vh<1工作910min后IVllo产丁叱外电做表面图2电极在5k放大倍率卜的SEM图Hg.2SEMOfth<electrodeswithmag5k2.2 I.艺变数考察2.2.1 初始浓度分别在以TiPbO,电极和TiIrO,+TaG电极为阳极的电催化氧化体系中，当电流密度为30mA/cm：,电解质浓度(Na2SO)为0.IinolZ1.时,经70min处理后,考察AG初始浓度(50、100、200和400mg1.)对体系去除率的影响，结果见图3,其中数俏均为3次测定平均值，相对标准偏差RSD<4.3%。)31.aa.反炮”RP分圳收尔n<o,催化体票Wvboj*.o,催化体*力AGA款率,南城1-4分M代收GM船浓度为50.100.XWIU400i1.“AC的*度：b.J分8&小TPtn,催化体IiRIVIiO1*Ta2Os催化悔条的CUo上谶率.南镰1-4WItAm;W*t50.1«.«»R4003Mx>为律度«3不同AG初始依度条件FWPbO,和TVlfO产T/O,倍化体系的2J*Hg3Rimhj1rtfi<-rMi*>jTVI*M>jrr'Uimil"11lrO2*T2(),rleirudrwith<W(rtmlMalKd<*<nrml11!Mn*alAG2.2.2 电流密度分别在ipb电极和Ti/hu+T&a电极的催化氧化体系中，分别选取电流密度10,30,5070IiiAZcm2.AG初始浓度100mg/1.,电解质浓度(Na2SO1)为0.1mol1.,处理70min,体系的AG和COD去除率见图4,其中数值均为3次测定平均值，相对标准偏差RSD<3.9%<.GU.J5J"，OJDt»401.uf5§分别&系vtu3催化体M7kon,5催化体4的AG去除率.前”I7分购代袅电渔由度为IOjO.50印70mV<m2MACftaib.d分制改系IVrbb倍化体系”TiZbOjT.,<1,绥化体系侑。W去除率.缜I-4分冽代&电僦密度为10.».®<o3rd时COD的俄度m4不同电潦诲应条件FTW“),和TiM)i÷T10t催化体系的去除率l,.4RrmmAlrffirirnrir*bTiPM>4rIrtlndrAlldTilr<),*Ta2OjrkrtnM¼withdiflFmnlc11m1nly2.2.3 电解质浓度以硫酸钠(NaO1)为电解质，分别向Ti/PbO：电极和Ti/IrO：+Ta。电极的浓度为100Ing/1.,电流密度30mcm?条件下,处理70min,体系对AG和COD的去除率果见图6,其中数值均为3次测定平均值，相对标准偏差RSDV4.8%。5>WJU，TVW>j化眸&即So：T,<%«化体，力AGMeIIMtl18代代崎N>M1.卷Jr为Otf,(1.A2IDU4*V1.tAbb.45>WFin：化作“削TVfcn,*x6A<t*n0*&*.*次14分，代/电修,M,*<<.0.0304Ia.时<XH>m庾4'HM*ft*hFTVPMIjMvd>,(H化体备的A除奉I"meflWww*UTUK>(>2r¼vln>dTIOj*TjOienfiar-d*ft*t«，mXVerelm<4xtml%tr2.2.4体系pHft用0.1mol/1.氢氧化钠及0.1mol/1.硫酸对TiP2电极和TiIrO+TaA极的催化氧化体系pH进行调节,将体系PH分别调节至(5.00+0.05)、(7.00±0.05)和(9.00±0.050,以不进行调节的样品设为对照样(pH5.86),在AG初始浓度100mg1.,浓度电解质0.1InCI/1.,电流密度30mAc11r'条件下，处理70min,体系对八G和COD的去除效果见图7,其中数值均为3次测定平均值,相对标准偏差RSD<52%.-1.-KfS分别次小TFW)j«1化体族”TilK%*Ta1O,催化体6的对；去除*,南修1-4分8代&IM为幺00,MJo5R9O)B1.AG制尊皮人.d分,盘小TizPMX化体&VOTVM>,T41<s催化体8的Cn1»去除*.Htll4mRpXf5.00,5.MJOSRl900时<X0侑旅度图7Tl<)1WIVIfO,TW,催化体系的去除率H7R三三J<MnramMIVPho/Us5xb.l1VtH>j*TajO,*4rrMo3结论Ti/PbO：电极表面晶粒具有四棱锥形结构,工作91Omin后，电极表面形貌未出现较大变化，该类电极具有较高稳定性：Ti/hQ+Ta0电极表面存在干泥状裂痕结构，工作910min后，电极表面局部剥落，伴随较大孔穴出现，形成Ti0；钝化膜会导致槽压升高和电极活性卜.降：当AG初始浓度为100mg/1.,浓度电解质为OJInOl/1.,电流密度为30mA/cm，并不对酸碱度进行人为调节的条件下(pH5.86),经电催化处理70IDin后,Ti/Pbd电极催化氧化体系对AG和COD的去除效率分别可达82.蕤和59.8%,Ti/Ir0：+Ta。电极催化氧化体系对AG和COD的去除率为81.4%和51.6%。
